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基于可回收溶解–重結(jié)晶法制備高穩(wěn)定、高載流子通道的全無機鈣鈦礦薄膜

閱讀:1244      發(fā)布時間:2020-7-17
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引言

根據(jù)近報道,一種新型半導(dǎo)體納米材料,即全無機鹵化物鈣鈦礦納米晶體(IPNC,CsPbX3,X = Cl,Br,I),具有高穩(wěn)定性,超高光致發(fā)光量子產(chǎn)率(PL QY),可以實現(xiàn)在整個可見光波段發(fā)光。圍繞鈣鈦礦材料的研究非?;馃幔茄芯看蠖嗉性诓牧系闹苽湟约捌涔鈱W性能上。*,隨著材料尺寸減小,納米材料具有更大的比表面積,而比表面積終在納米材料的物理化學特性(包括發(fā)光特性,載流子運輸和催化特性等)中起著主導(dǎo)作用。表面活性劑是一種在IPNC合成過程中*的添加劑,它有助于提高分散穩(wěn)定性并控制生長動力,有利于器件制備;但同時也會影響成膜過程并阻礙顆粒之間的載流子傳輸,其影響在一定程度上甚至決定了IPNC的物理化學特性。

南京理工大學曾海波教授課題組報道了一種有趣的全無機鈣鈦礦表面化學現(xiàn)象,即可循環(huán)的溶解-重結(jié)晶,通過室溫(RT)下的自我修復(fù),為光電設(shè)備構(gòu)建緊湊而平滑的載流子通道。

首先,根據(jù)溶解度平衡原理,通過用極性溶劑洗滌或在室溫下借助表面活性劑攪拌,將CsPbBr3晶體尺寸可逆地調(diào)整在10 nm–1 µm的范圍內(nèi)。然后在薄膜內(nèi)形成液體環(huán)境,這種液體環(huán)境可以將表面和尖銳部分的物質(zhì)輸送到縫隙中并在RT下自我修復(fù),從而來提高薄膜質(zhì)量。該方法可產(chǎn)生大面積,無裂紋,低粗糙度的鈣鈦礦薄膜。測試顯示相應(yīng)PD的性能得到大幅提升,從而證明了該方法促進了器件通道中載流子的運輸和提取。

經(jīng)過處理的鈣鈦礦薄膜的光電探測器(PD)表現(xiàn)出更高的響應(yīng)度,更快的響應(yīng)速度(上升和衰減時間分別為1ms、1.8 ms),同時穩(wěn)定性也更好。 

 

在10V的偏壓下,基于經(jīng)過處理的CsPbBr3薄膜的PD的響應(yīng)度從0.024A/W提高到0.176A /W,增加了七倍以上。同時在不同偏壓下測試了EQE,驗證光生載流子利用效率。隨著施加偏壓的增加,在531 nm處的大EQE值也隨之增加,在10 V時達到41%;該值比未處理器件的EQE值高得多。這種大約七倍的增加與響應(yīng)性結(jié)果一致,表明光生載流子的損失減少。

  

(基于未經(jīng)處理和經(jīng)過處理的CsPbBr3薄膜的PD在不同偏壓下的EQE光譜)該論文采用卓立漢光DSR探測器光譜響應(yīng)度測試系統(tǒng)測試了PD的EQE光譜。

結(jié)論

本文中,曾海波教授課題組報道了一種室溫可回收的、微觀自愈行為的鹵化物鈣鈦礦材料,由于表面活性劑和極性溶劑的影響,材料可形成循環(huán)的溶解-重結(jié)晶過程,這種制備方法應(yīng)用到不同類型的鈣鈦礦制備工藝里。該方法在甲苯與乙醇的混合溶液室溫環(huán)境下進行,緊湊光滑載體可以形成器件通道,從而提高效率光生載流子的傳輸和提取速度。因此,經(jīng)過處理的鈣鈦礦材料展現(xiàn)出優(yōu)良的性能,如高響應(yīng)、EQE、響應(yīng)速度和穩(wěn)定性。通過本文的研究,可以科學工作者提供簡單易行的方案制備各種無機鹵化物鈣鈦礦裝置,尤其是為氟化硅器件提供理論和實驗依據(jù)。

 

這一成果近期發(fā)表在Advanced Functional Materials上,該文章是由南京理工大學曾海波課題組完成。

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